近日，中國(guó)海洋大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院黃明華教授課題組等在國(guó)際綜合頂尖期刊NatureCommunications（《自然·通訊》）上發(fā)表了題為“Developing a class of dual atom materials for multifunctional catalytic reactions”（開發(fā)系列可用于多功能催化反應(yīng)的雙原子材料）的研究論文。

發(fā)展氫能是實(shí)現(xiàn)雙碳目標(biāo)的重要途徑，其中可再生能源電解水制氫是目前最具潛力的低碳綠色制氫路線之一。氧反應(yīng)及氫析出反應(yīng)是其核心反應(yīng)，涉及到多質(zhì)子-電子耦合過程，動(dòng)力學(xué)較為緩慢，故亟需發(fā)展高效穩(wěn)定的低成本電催化材料以提高其轉(zhuǎn)換效率。目前單原子催化劑具有原子利用率高和配位環(huán)境可調(diào)等特征，成為新能源電催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。雙原子催化劑作為單原子催化劑的延伸，是單原子和納米顆粒/團(tuán)的連接橋梁，在協(xié)同驅(qū)動(dòng)更復(fù)雜的多步催化反應(yīng)方面具有明顯優(yōu)勢(shì)，然而合理設(shè)計(jì)雙原子催化劑的形成機(jī)制尚不明晰，普適性的合成方法仍處于探索階段。

針對(duì)以上難題，中國(guó)海洋大學(xué)黃明華教授等研究者開發(fā)了一種可實(shí)現(xiàn)從金屬Co納米顆粒到CoN4單原子再到Co2N5雙原子的霧化和燒結(jié)策略，在原子水平上實(shí)現(xiàn)了對(duì)金屬構(gòu)型狀態(tài)的可控剪裁，并且這種可控合成策略可以為探索雙原子的形成機(jī)制提供理想平臺(tái)。研究結(jié)果表明，Co金屬原子可以從納米粒子中逐漸剝離并被N原子位點(diǎn)錨定，形成CoN4單原子，然后通過熱遷移自發(fā)燒結(jié)形成Co2N5雙原子。這一策略可以推廣到22種s、p和d區(qū)不同雙原子催化劑的制備中。其中具有特定自旋態(tài)的Co2N5雙原子實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)中間體的理想平衡吸附/脫附，展現(xiàn)出優(yōu)異的多功能活性，從而賦予鋅-空氣電池800h的長(zhǎng)期穩(wěn)定性以及1000h超長(zhǎng)時(shí)間水分解，并可以使太陽能驅(qū)動(dòng)水分解系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)晝夜不間斷地制氫。這種通用且可擴(kuò)展的策略為能量轉(zhuǎn)換技術(shù)中高效多功能雙原子催化劑的可控設(shè)計(jì)提供了一定的指導(dǎo)意義。

該項(xiàng)工作由中國(guó)海洋大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過程研究所、韓國(guó)高等科學(xué)技術(shù)學(xué)院、南方科技大學(xué)等單位合作完成。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目等項(xiàng)目資助，2022屆海洋材料科學(xué)與工程專業(yè)博士畢業(yè)生汪興坤為本文第一作者，中國(guó)海洋大學(xué)為第一完成單位。

通訊員：張燦輝

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